Thuở nhỏ, Hoàng Đạo Thúy theo học tại Trường Bưởi (nay là trường Chu Văn An, Hà Nội). Sau khi học xong, ông làm giáo viên Tiểu học tại Trường Sinh Từ từ những năm 1920, nhiều năm cư trú tại làng Đại Yên (nay thuộc phường Ngọc Hà, quận Ba Đình, Hà Nội).

Trong thời gian dạy học, ông bắt đầu nghiên cứu và tìm hiểu về xã hội, lịch sử dân tộc. Ông cũng hay tìm hiểu về các tài liệu về Hướng đạo của Liên đoàn Hướng đạo Pháp, và cho rằng đây có thể là một cách để chấn hưng và truyền bá phong hóa của người Việt Nam thời hiện đại.

Trong những năm 1927-1930, các đoàn Hướng đạo Việt Nam đầu tiên xuất hiện ở miền Bắc, hầu hết đều trực thuộc Hội Hướng đạo Pháp. Năm 1929, Hoàng Đạo Thúy cho in quyển Hướng đạo sinh tại Nhà in Đông Tây ở Hàng Bông. Cùng trong năm này, ông cùng một số bạn đồng chí thành lập "Hội Hướng đạo Việt Nam".

Năm 1931, ông thành lập Ấu đoàn Việt Nam đầu tiên tên là đoàn Lê Lợi, với tên rừng là Hổ Sứt (sau đổi tên thành Hổ Mài Nanh). Cùng với việc thành lập đoàn Lê Lợi, một bạn đồng chí của ông là bác sĩ Trần Duy Hưng đã thành lập Thiếu đoàn Hùng Vương. Lúc đó, các tổ chức hướng đạo Việt Nam này dùng danh xưng là Ðồng tử quân.

Năm 1933, ông đổi lại danh xưng là Hướng Đạo Sinh và chọn áo sơ mi màu củ nâu với quần cụt màu xanh nước biển làm đồng phục. Tổ chức và sinh hoạt theo mẫu Hướng đạo Pháp.

Phong trào phát triển rất nhanh, với sự gây dựng của các trưởng đi tiên phong và sự giúp đỡ của Hướng đạo Pháp. Hướng đạo Việt Nam khi đấy đã tổ chức được 3 ngành: Ấu, Thiếu và Tráng. Đáng kể nhất là Tráng đoàn Lam Sơn, một trong những tráng đoàn đầu tiên cột trụ của phong trào Hướng đạo Việt Nam tại miền Bắc do chính Hoàng Đạo Thúy hướng dẫn. Ông cũng là tác giả các cuốn Hướng Đạo Đoàn, Đội Của Tôi với bút hiệu Ba Tô. Năm 1936, khi Liên hội Đông Dương được thành lập, ông là một trong những Ủy viên phụ trách ngành Tráng sinh và là Thủ lĩnh của phong trào hướng đạo Bắc Kỳ được người Pháp hết sức nể trọng.

Những năm 1940, ông là thành viên Ban biên tập báo Thanh Nghị, phụ trách các vấn đề giáo dục, văn hóa, hướng dẫn thanh thiếu niên theo phương pháp Hướng đạo. Cùng thời điểm, ông tham gia hoạt động phong trào Truyền bá Quốc ngữ, phong trào Cứu tế xã hội ở miền Bắc, Hội viên Hội Tân Việt Nam...